近日，田新龙教授团队在化工催化领域Top期刊《Applied Catalysis B: Environmental》（IF=19.503）发表研究论文，论文题目为“Au Decorated Pd Nanowires for Methane Oxidation to Liquid C1 Products”。2020级博士研究生徐月山为论文第一作者，邓培林讲师和田新龙教授为共同通讯作者。

甲烷（CH₄）是天然气、页岩气、可燃冰等的主要成分，它不仅可以直接作为清洁燃料，也是众多工业高附加值的（如甲醇、甲酸、烯烃和芳烃等）原料。液相C1产物（如甲醇和甲酸）是合成多种有机产品的重要化工原料，并且常温下以液态形式存在，易于存储和运输。由于甲烷分子中C-H键的高度稳定性和弱极性，又有极高的键能，当前工业上主要通过间接法来实现甲烷到液相C1产物的转变：首先在高温条件（700 ~ 1000 °C）下将水蒸气重整将甲烷转化为合成气，再通过费托合成制得甲醇。该过程条件苛刻，碳利用率低，而且伴随着巨大的能耗和环境压力。另外，甲烷C-H键被活化后会得到高活性的中间物种，极容易发生过度氧化从而被彻底氧化为二氧化碳。因此，甲烷的选择活化和定向转化被视为催化乃至化学领域的“圣杯”。鉴于此，构建具有高效、稳定和高选择性的催化体系，在相对温和（<100 °C）的条件下实现甲烷的定向转化制液相C1产物，已成为当前国际前沿研究课题。

田新龙教授团队将具有不同Pd/Au原子比的Pd_xAu_y纳米线作为模型，系统探讨了反应参数（温度、时间、压力和活性质量等）对甲烷直接氧化制液相C1产物的影响，最优Pd₉Au₁纳米线的液体C1产物产率和选择性分别为2890.3 mol g^-1h^-1和99%，在经过多次的稳定性测试循环后，催化剂的活性几乎没有衰减。田新龙教授团队认为这种优异的甲烷直接转化性能归因于具有各向异性、高比表面积、高导电性、快速的质量传输和出色灵活性的一维Pd₉Au₁纳米线结构以及Pd与Au原子的协同效应。密度泛函理论(DFT)计算表明，具有不同原子比的Pd_xAu_y纳米线可调节自由基（^*OH，^*OOH，^*CH₃）吸附强度和PdAu原子之间的键强度，从而显著提高甲烷直接氧化性能。

该工作得到了海南省研究生创新研究项目（Qhyb2021-20），海南省重点研发项目（ZDYF2021GXJS207, ZDYF2020207, ZDYF2020037），国家自然科学基金（21805104、22109034、22109035、52164028、62105083）和永利集团启动研究基金（KYQD(ZR)-20008、20082、20083、20084、21065、21125、21124）资助。

文章链接：https://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S0926337322001631