在锂离子电池首次充放电过程中,电极材料与电解液会在固液相界面上发生反应,形成一层覆盖于电极材料表面的钝化层。这种钝化层具有固体电解质的特征,是电子绝缘体却是锂离子的优良导体,锂离子可以经过该钝化层自由地嵌入和脱出,因此该钝化层被称为“固体电解质界面层”(solid electrolyte interface) ,简称SEI层。SEI层是抑制电解液分解、提升电池循环性能和使用寿命的关键因素。这一重要概念最早由以色列Emanuel Peled教授在其1979年发表的论文“The Electrochemical Behavior of Alkali and Alkaline Earth Metals in Nonaqueous Battery Systems—The Solid Electrolyte Interphase Model”中首次提出，之后得到了研究人员的广泛关注，发展成为电池研究中非常重要的研究课题。

为了纪念Peled教授在电池界面领域的重要贡献，能源研究领域TOP期刊《Journal of Power Sources》（IF=9.794）于近期组织了主题为“Interfacial phenomena in lithium batteries and beyond”的纪念专刊，高新培教授团队应邀在专刊上发表了题为“Molecular insight into nano-heterogeneity of localized high-concentration electrolyte: Correlation with lithium dynamics and solid-electrolyte interphase formation”的研究论文。

在该研究论文中，作者通过实验表征与理论模拟相结合的方式系统研究了局部高浓电解液（Localized high-concentration electrolytes, LHCEs）中电解液异质性与SEI形成过程的关联。研究发现，与低浓、高浓电解液相比，局部高浓电解液具有更优的循环稳定性，并且经过长时间循环后界面阻抗相对较低，表明氟代醚类稀释剂的引入有效抑制了碳酸酯类溶剂与锂金属的副反应，促进了稳定SEI层的形成，增强了锂金属与电解液之间的界面稳定性。进一步对电解液微观结构与SEI层形成过程的关联分析表明，在LHCE体系中形成的SEI层更为光滑致密且氟含量相对较高，进而使得LHCE体系循环稳定性显著提升。在常规的载流子溶剂化结构分析之外，该研究着重强调了电解液微观结构调控与界面反应过程之间的关联性，为SEI层性能优化提供了新的研究思路。

该项工作得到了国家自然科学基金（22102090, 21902092, 21960511）、永利集团科研启动基金（KYQD（ZR）-21127）的资金资助。

文章链接：https://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S0378775322015221

纪念专刊链接：https://www.sciencedirect.com/journal/journal-of-power-sources/special-issue/108B31JNW02